中化新網(wǎng)訊 近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員傅強(qiáng)和研究員慕仁濤團(tuán)隊(duì)在氧化物—氧化物界面催化研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOx)蓋層，可以解耦二氧化碳與氫氣的競(jìng)爭(zhēng)活化過(guò)程，并有效解決了氧化物表面二氧化碳強(qiáng)吸附毒化氫氣活化的難題，實(shí)現(xiàn)了高效催化加氫反應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》。

　　金屬氧化物在涉氫催化反應(yīng)中具有重要作用，對(duì)其表界面結(jié)構(gòu)進(jìn)行有效調(diào)控是提高氧化物催化涉氫反應(yīng)性能的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)在前期的研究中通過(guò)構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控氫氣活化，特別利用了氧化物與氧化物之間的界面限域效應(yīng)，有效增強(qiáng)催化加氫反應(yīng)的選擇性和穩(wěn)定性。

　　本工作中，研究人員通過(guò)氣相遷移法在ZnCr2O4表面形成了單分散ZnOx蓋層結(jié)構(gòu)，制備出新型催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑的ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供二氧化碳吸附位點(diǎn)，而單分散ZnOx蓋層則提供氫氣的均裂活化位點(diǎn)并形成穩(wěn)定的Zn-H物種。這種雙位點(diǎn)設(shè)計(jì)有效解決了二氧化碳強(qiáng)吸附抑制氫氣活化的問(wèn)題。

　　經(jīng)試驗(yàn)，在723K反應(yīng)條件下，新型催化劑展現(xiàn)出33%的二氧化碳轉(zhuǎn)化率和100%的一氧化碳選擇性，并穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)150小時(shí)。